近日,中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心联合研究部张炳森研究团队与国内外学者合作,发现在镍基八面体间隙位点引入碳原子可有效调控镍的原子间距离和电子结构,提高其在乙炔选择性加氢反应中的选择性和稳定性,相关研究成果近日在《自然-通讯》期刊上发表。
张炳森研究团队一直致力于乙炔选择性加氢催化剂的结构解析、设计及研制工作。基于在乙炔选择性加氢催化剂的相关研究工作,研究团队引入锌原子对镍的电子结构和八面体间隙体积进行精确调控,实现乙炔在镍基纳米粒子表面自发吸附、解离并进入形成间隙碳化物Ni3ZnC0.7结构。采用原位X射线衍射、原位同步辐射和透射电子显微等研究手段对催化剂结构及其演变进行了表征,发现间隙碳原子通过与六个镍原子的配位,可有效调控镍的原子间距离和电子结构,提高其在乙炔选择性加氢反应中的选择性和稳定性,这为高效非贵金属加氢催化剂的设计和制备提供了新思路。
乙炔选择性加氢反应是石油化工生产过程必不可少的步骤。工业上通过催化加氢的方式去除乙烯原料气中残留的少量乙炔(0.5%-2%),以避免接下来聚合反应的催化剂中毒失活。研究表明,相较于其他金属,贵金属钯在该反应中能够表现出较高的活性和选择性,并且通过引入第二金属组分、表面修饰等调控手段能够进一步提高其乙烯选择性,研制高效钯基乙炔选择性加氢催化剂。但是,贵金属钯昂贵的价格极大提升了生产成本,因此廉价非贵金属催化剂的研制一直是催化工业和科学研究的热点。